基于以上背景,中国科学院武汉植物园湿地生态学学科组和华中农业大学环境污染修复团队联合研究了铁锰二元氧化物对砷氧化和吸附表面化学机制。研究人员评价和比较了三种不同Mn:Fe比的天然铁锰矿对As(III) 的氧化和吸附作用(图1)。高Mn:Fe比的天然铁锰矿对As(III)有较强的氧化能力,而天然铁锰矿对As(III)的吸附效率随着Fe含量的增加而增加。吸附剂用量仅对锰含量较高的天然铁锰矿氧化As(III)有较大的影响。当pH值从6增加到7.9时,天然铁锰矿对As(III)的氧化随之增加。此外,焦磷酸钠的添加使得天然铁锰矿对As(III)氧化速率增加了68%,而随着焦磷酸钠添加浓度的增大,进一步提高As(III)的氧化速率。FTIR和XPS分析表明,焦磷酸钠与Mn(III)不断形成络合物,加速了Mn(IV)还原成Mn(III)。随后,这些络合物的溶解导致了额外的氧化吸附位点的产生,有利于As(III)氧化成As(V)。天然铁锰矿对As(III)的去除是氧化和吸附共同作用的结果,其中氧化锰负责As (III)的氧化,而氧化铁在砷的吸附中起主要作用。本工作阐明了天然铁锰矿对As (III)氧化和吸附机理,发现添加液体螯合剂焦磷酸钠可以显著性提高天然铁锰矿对As(III)氧化性能,这将有助于天然铁锰矿成为一种很有前景的高效吸附剂用于大规模砷污染废水处理。
研究成果以Arsenite simultaneous sorption and oxidation by natural ferruginous manganese ores with various ratios of Mn/Fe 为题,发表于国际学术期刊Chemical Engineering Journal 。武汉植物园助理研究员马琳和华中农业大学教授涂书新分别为第一作者和通讯作者。这项工作得到国家自然科学基金(51709255)和国家重点研究开发计划(2018YFC1800305)支持。
图:天然铁锰矿氧化对As(III)氧化和吸附表面化学机制